"Smile" là một bài hát ska với tốc độ vừa, phần nhạc đệm có cả tiếng ghi-ta và piano,[15] chứa đoạn nhạc Jackie Mittoo chơi keyboard "Free Soul" của The Soul Brothers, được sáng tác bởi Mittoo.[16] Về nhạc lý, bài hát được viết ở nhịp C, tempo 96 nhịp/phút và hát ở giọng Fa trưởng.[15]

Lời bài hát mô tả sự vui sướng của Lily Allen trước những rắc rối mà người bạn trai cũ gặp phải, với tâm trạng muốn trả thù: "Trường hợp tệ nhất, tôi cũng chỉ buồn một lúc thôi. Rồi tôi sẽ mỉm cười, tôi sẽ bước tiếp và mỉm cười".[17] Cảm hứng của bài hát là từ một câu chuyện có thật trong cuộc đời Allen, khi cô chia tay với người bạn trai Lester Lloyd, kết quả là việc cô dùng ma túy và có một quãng thời gian trì trệ trong sự nghiệp.[18]